The Catholic Encyclopedia is een alfabetisch naslagwerk dat bedoeld is om de katholieke leer en praktijk uit te leggen en tegelijkertijd de geschiedenis, instellingen, het personeel, de missies en de intellectuele tradities van de Kerk te documenteren. De lemmata variëren van bijbelse figuren, plaatsen en theologische concepten tot het kerkelijk recht, pauselijke uitspraken, concilies, bisdommen, kloosters, universiteiten, liturgische voorwerpen, devotionele gebruiken en gewijde kunst. Het behandelt geloofspunten waaronder het doopsel, engelen, verzoening, het huwelijk, de onsterfelijkheid van de ziel, zaligverklaring en heiligverklaring, het moreel handelen en het pauselijk gezag, terwijl het veroordelingen van ketterijen en tuchtmaatregelen met betrekking tot de clerus, religieuze orden en het kerkelijk bestuur vastlegt. In historische en biografische volgorde geeft het werk een overzicht van heiligen, bisschoppen, theologen, missionarissen, geleerden, kunstenaars, heersers, bekeerlingen en stichters, met de nadruk op evangelisatie, onderwijs, caritas, martelaarschap, hervorming en de verdediging van de Kerk. Het brengt missies en bisdommen over verschillende continenten in kaart, beschrijft katholieke universiteiten en intellectuele prestaties, en verhaalt over de vervolging van katholieken in Engeland. Liturgische en devotionele onderwerpen omvatten de Eucharistie, altaren, vasten, gebedssnoeren, de altijddurende aanbidding, het Angelus, gewijde muziek en het Apostolaat van het Gebed. Een terugkerend accent ligt op kritische evaluatie: legendarische, apocriefe, vervalste of betwiste tradities worden onderscheiden van beter onderbouwd bewijsmateriaal. Het afsluitende materiaal behandelt tevens defensief geweld, bijgeloof, missiebestuur, de geschriften van Augustinus en controverses rond het gallicanisme, cartesianisme en jansenisme.