La Enciclopedia Católica es una obra de consulta alfabética destinada a explicar la enseñanza y la práctica católicas, y a documentar la historia, las instituciones, las personas, las misiones y las tradiciones intelectuales de la Iglesia. Sus artículos abarcan desde figuras, lugares y conceptos teológicos bíblicos hasta el derecho canónico, las disposiciones pontificias, los concilios, las diócesis, los monasterios, las universidades, los objetos litúrgicos, las prácticas devocionales y el arte sacro. Trata doctrinas como el bautismo, los ángeles, la expiación, el matrimonio, la inmortalidad del alma, la beatificación y la canonización, la acción moral y la autoridad pontificia, al tiempo que registra condenas de herejías y medidas disciplinarias relativas al clero, las órdenes religiosas y el gobierno eclesiástico.

En orden histórico y biográfico, la obra presenta a santos, obispos, teólogos, misioneros, eruditos, artistas, gobernantes, conversos y fundadores, poniendo de relieve la evangelización, la educación, la caridad, el martirio, la reforma y la defensa de la Iglesia. Recorre las misiones y las diócesis de varios continentes, describe las universidades católicas y los logros intelectuales, y relata la persecución de los católicos en Inglaterra. Entre los temas litúrgicos y devocionales figuran la Eucaristía, los altares, el ayuno, las cuentas de oración, la adoración perpetua, el Ángelus, la música sacra y el Apostolado de la Oración. Un énfasis recurrente es la evaluación crítica: las tradiciones legendarias, apócrifas, falsificadas o controvertidas se distinguen de las pruebas mejor fundamentadas.

El material final aborda también el uso defensivo de la fuerza, la superstición, la administración misionera, los escritos de Agustín y las controversias relacionadas con el galicanismo, el cartesianismo y el jansenismo.