《天主教百科全书》是一部按字母顺序排列的参考工具书，旨在阐释天主教的教导与实践，同时记录天主教会的历史、机构、人员、传教事业及学术传统。其词条范围广泛，从圣经人物、地点和神学概念，到教会法、教宗裁决、大公会议、教区、修道院、大学、礼仪用品、敬礼实践及圣艺。它探讨了包括圣洗、天使、赎罪、婚姻、灵魂不朽、宣福与册封圣品、道德行为和教宗权威在内的教义，同时记录了对异端邪说的谴责以及针对神职人员、修会和教会治理的纪律措施。

按历史和传记顺序，该著作综述了圣人、主教、神学家、传教士、学者、艺术家、统治者、皈依者及创始人，强调福传、教育、慈善、殉道、改革和捍卫天主教会。它追溯了跨越数个大洲的传教事业与教区，描述了天主教大学及学术成就，并讲述了英格兰对天主教徒的迫害。礼仪与敬礼主题包括圣体圣事、祭台、斋戒、念珠、恒久朝拜圣体、三钟经、圣乐和祈祷总会。书中反复强调批判性评估：将传说、伪经、伪造或有争议的传统与更有确凿证据支持的内容加以区分。结尾内容还涉及防御性武力、迷信、传教行政管理、奥古斯丁的著作，以及涉及高卢主义、笛卡尔主义和杨森主义的争议。